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Artigo de aluna de doutorado do IFGW é destaque como capa da Chemistry of Materials

Neste trabalho, parte da tese de doutorado de Nataly Herrera-Reinoza, utilizamos a técnica de síntese química mediada por superfícies para crescer um material 2D (uma folha atômica de espessura) híbrido contendo grafeno e nitreto de boro hexagonal (h-BN). Utilizamos como precursor na síntese uma molécula inédita na literatura, a hexametil-borazina. Dependendo do substrato utilizado e das condições de temperatura durante o crescimento, é possível controlar o tipo de material obtido, indo desde grafeno, passando por hetero junções de grafeno e h-BN, até uma liga de boro-nitrogênio-carbono em uma estrutura atômica similar ao do grafeno (hexagonal), que chamamos de h-BNC.

O método de síntese química em superfícies consiste em evaporar sobre uma superfície quente um precursor que contém as estruturas básica para a formação do material. Esta é uma abordagem conhecida como “bottom-up” ou um “LEGO” em escala atômica para a síntese de materiais complexos a partir de “tijolos” fundamentais de construção. Nesta técnica procura-se uma síntese química com controle atômico das posições atômicas visando o controle das propriedades finais do material.

Para a caracterização do material produzido foram empregadas as técnicas de microscopia/espectroscopia de tunelamento de elétrons (STM/STS) que permitem uma investigação local das propriedades estruturais e eletrônicas da folha de h-BNC.  Uma análise elementar e com especificidade química foi obtida utilizando espectroscopia de elétrons excitados por raios X (XPS). Os resultados foram ainda corroborados por cálculos teóricos baseados na Teoria do Funcional da Densidade (DFT).

Verificamos que nas condições de crescimento, podemos produzir grafeno dopado com nanoclusteres de h-BN, de fato 8-(BN)s que produzem um contraste nas imagens de STM similar a um “nanodonut”. A explicação para este contraste inusitado envolve efeitos de fronteira, ou seja, a interface entre h-BN e o grafeno onde formam-se ligações C-B e C-N no lugar de apenas C-C e ou B-N. Estes puderam ser perfeitamente explicados por cálculos da estrutura eletrônica usando o método da Teoria do Funcional da Densidade (DFT). Os cálculos teóricos foram realizados em uma colaboração com o Prof. Dr. Luis Henrique de Lima da UFABC.  

Como consequência desta dopagem, induz-se uma abertura de gap no grafeno da ordem de 1.5 eV.  Este material peculiar pode ter importantes consequência no desenvolvimento de novos dispositivos eletrônicos e fotônicos baseados em grafeno.

fig1

Figura 1 – (esquerda) Espectro STS da condutividade eletrônica diferencial ou densidade eletrônica local (LDOS) em uma região próxima a um “nanodonut” mostrando uma abertura de gap ~ 1.5 eV.  (direita) Simulação (DFT) da imagem STM de um cluster de BN dopando o grafeno.

 

Atomically Precise Bottom-Up Synthesis of h-BNC: Graphene Doped with h-BN Nanoclusters

Nataly Herrera-Reinoza, Alisson Ceccatto dos Santos, Luis Henrique de Lima, Richard Landers, and Abner de Siervo

Chemistry of Materials 2021 33 (8), 2871-2882

DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c00081

 

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